此后，狄昂把她的姓改成了“华薇克”（Warwick），转而投入忙碌的工作当中。她为伯特以及他的搭档哈尔·戴维录唱样带，平均一首歌40美元。在狄昂为这对初出茅庐的搭档录唱的早期歌曲中，一首名叫《少开一次门》（One Less Bell to Answer）的歌曲，最终成为了五度空间合唱团（The Fifth Dimension）的成名曲；另一首《靠近你》（Close to You），则是卡朋特兄妹（Carpenters）最受欢迎的曲目。后来，有着福音歌曲演唱背景的狄昂，作为华薇克—巴克拉克—戴维创作/演唱三人组的一员，引起了一家名叫权杖唱片（Scepter Records）的小型福音唱片公司总裁佛罗伦斯·格林伯格（Florence Greenberg）的注意。狄昂与权杖唱片公司签了唱片合约，伯特和哈尔负责她的歌曲创作。1962年，他们的首支单曲《别把我让来让去》一发行，就荣登当年12月份热门金曲排行榜前十名。

狄昂后来提道，“真是太不可思议了！我们当时都非常年轻和稚嫩，谁也不知道我们到底会走到哪一步。我一直在伴唱，而伯特才刚刚开始和哈尔·戴维一起写歌。”

在接下来的两年中，狄昂迎来了演唱事业的巅峰期。她饱满而富有表现力的声音缔造了许多令人百听不厌的排行榜畅销曲，如《有心人》（Anyone Who Had a Heart）、《轻轻走过》（Walk on By）、《你永远无法到达天堂》（Youll Never Get to Heaven）、《空旷之地》（This Empty Place）、《碰到我》（Reach Out for Me）、《家变》（A House is Not a Home），等等。到1964年，她赢得了国际社会广泛的欣赏和赞誉，在巴黎奥利匹亚剧场她的首次公演上，她的出场甚至是由著名女演员玛琳·黛德丽（Marlene Dietrich）亲自介绍的。

在整个20世纪60年代，狄昂·华薇克成为广播电视上最受欢迎的女歌手。她最擅长演唱的抒情歌曲，不仅受当时的流行音乐电台追捧，甚至在相当传统的轻音乐电台也同样风靡。有伯特·巴克拉克和哈尔·戴维不断为她创作歌曲，狄昂的演唱事业硕果累累，留下了许多经典传唱曲目，如《致迈克尔》（Message to Michael） 、《火车、轮船与飞机》（Trains and Boats and Planes）、《阿尔菲》（Alfie）、《我悄悄向上帝祈求》（I Say a Little Prayer）、《娃娃谷（主题）》（（Theme From） Valley of the Dolls）、《四月愚人》（April Fools）、《誓言》（Promises）和《你可认识去往圣荷西的路》（Do You Know the Way to San Jose）。她因此多次被提名格莱美奖，并且在1968年和1970年分别以一首《你可认识去往圣荷西的路》和《永不再爱》（Ill Never Fall In Love Again）拿下了当年的格莱美奖。除此之外，狄昂还受邀参加了诸多电视节目录制，如《今夜秀》（Tonight Show）、《艾德·苏利文秀》（Ed Sullivan Show）、《卡罗尔·伯内特秀》（The Carol Burnett Show）；她与斯蒂芬·博伊德（Stephen Boydin）合作的电影处女作《奴隶》（Slaves）也在1969年上映。然而，到了70年代初期，狄昂的事业却出现了严重的危机。

在著名的占星术畅销书《12星座人》作者的鼓动下，狄昂在自己的姓氏后面添加字母“e”，变成了“Dionne Warwicke”。姓氏拼写的变化，从命理学上来说，本应该给她的生活和职业生涯带来额外的好运，但事实并非如此。每当狄昂回忆起那个灾难性的多余元音字母，都会忍不住感慨：“我知道这听起来会很愚蠢，但是我所有的灾难确实都始于1971年我在自己的姓氏后面添加了那个字母‘e’。占星家琳达·古德曼（Linda Goodman）告诉我这会是一个绝妙的主意，结果却恰恰相反。实际上，从那之后，我的情况开始变得非常糟糕。”狄昂最终在1975年删掉了姓氏后面那个多余的“e”，然而损害已经实实在在造成，无法改变。

在1972年，狄昂完成了与伯特·巴克拉克和哈尔·戴维合作的最后一张专辑，命名为《狄昂》（Dionne），制作签约公司由权杖唱片公司转为华纳兄弟唱片公司（Warner Brothers Records）。这张专辑代表了三人合作创新的高度，狄昂在专辑中还对经典歌曲《少开一次门》和《靠近你》进行了重新演绎。但是狄昂的“魔力”已经消失，唱片消费者们对这些抒情歌曲不再感兴趣，专辑销量惨淡。事实证明，经过了十年奇迹之后，这三人组合的黄金时代已经结束。同年，伯特和哈尔之间出现了不合，他们都不约而同地选择了抛弃狄昂以及她与华纳兄弟唱片公司的新合同。此次事件，最终以狄昂对伯特和哈尔上诉，得到550万美元违约赔偿金而落下帷幕。