至此，江南太平军余部的斗争已经失败。不久，分散逃出的太平军将士或被招降，或被迫杀。左宗棠完成了参与镇压太平天国的使命，挽救了清王朝垂危的统治，并且表现了高度的自觉和尽瘁精神。自统兵入浙以后，他身为一个主帅，每遇大战，“与僚佐皆帕首靴刀，分路杀贼”，白天指挥作战，夜晚处理公牍文书，都要“一手经理”。身为闽浙总督，三年内只有十二天入住总督衙署，其余时间均在军帐中度过，生活俭朴，“非宴客不用海菜”、“冀与士卒同此苦趣”。

咸丰十一年夏（1861年），太平军攻占建德，绕攻景德镇，曾国藩呼令还救。左宗棠自兴安“冒雨驰奔七日，甫抵乐平”，即发队作战。后来他与捻军作战时，为了督军追击，他亲履行间，一连十天“昼夜驰驱，骑马奔走”。当时的清朝诸将帅中，像左宗棠这样“刚明耐苦”者确实少见。但是，另一方面，他对太平天国和其他一切反对清王朝及冲击封建秩序的“匪类”，是极其仇视的，可谓心狠手辣。同治三年（1864年），左部湘军会同李鸿章部淮军攻陷湖州。左宗棠“不居复城之功，而以追击为事”。在宁国、威坪、蜀口等地，太平军“大小头目被擒斩者以千计”。他对起义军强调不能轻易言“抚”，而必须重“剿”，而且还要杀到“稗无遗种”。在处理俘虏时，手段极其残忍。咸丰十一年三月（1861年4月），太平军与左宗棠部湘军大战于姑鱼山、金鱼桥、范家村等地，左宗棠说：“上饶范家村之战，毙贼三千有余，阵斩贼目多名，极为痛快。”凡遇太平军将领被俘，审讯后他即处以磔刑，并株连家属。

同治二年二月（1863年3月），左部湘军攻陷龙游，太平军将领陈廷香战死汤溪白龙桥。左宗棠得知陈廷香是湖南湘阴猪婆潭人（距左宗棠老家柳庄不过数里），即札饬湘阴知县，“拿其家属”。湘军攻陷汤溪，太平军守将李尚扬因叛徒出卖被俘，左宗棠亲加审讯，处以磔刑，并札饬湖南安仁知县查拿李尚扬家属。同治五年，太平军全军覆没，左宗棠在战事已结束的情况下，处理太平军大量被俘士卒时，命将“面貌狰狞者”亦从严惩办。他还督令各部“分途捕治潮、嘉、漳、泉、兴、化、永春各邻县莠民，诛斩数千”，这更超出了镇压农民起义的范围。为了维护封建统治，左宗棠奉命出师，镇压太平军，固然出于效忠清朝皇帝的需要，但其残酷屠杀无辜良民却是天理难容的。

同治五年二月十八日（1866年4月3日），左宗棠从广东回到福建的闽浙总督衙署。他从同治元年入浙，先后巡抚浙江和总督闽浙，镇压太平军是其主要功绩，而作为一个封疆大吏，他注重恢复农业生产，进行盐务和茶务改革，整饬吏治，讲求“劾贪奖廉”与“修明政事”。对于这些举措，就连一向同左宗棠交恶的赵烈文也不得不认为，“在浙江，绍兴居民皆已复业，萧山诸境，民船夜行，橹声相应也，杭城百废俱起，复城未两月，已议及海塘。各郡之漕皆减定，颂声大作。以此观之，左之吏治实胜李（指李鸿章）十倍。”特别是左宗棠在参与镇压了农民起义后，把自造轮船以抵御外来侵略提上议事日程，创办了福州船政局，进而成为中国近代化的倡导者和近代企业的开拓者更值得称赞。