近年来，对低维纳米结构如团簇、碳纳米管、石墨烯的研究，构成了物理学、化学、材料科学等多个学科交叉的热点领域。对它们的深入研究有助于揭示从微观的单个原子、分子到宏观凝聚态物质的演变规律，为微纳尺度的材料设计和改性提供科学依据。本书采用密度泛函理论方法分别讨论了零维的半导体和金属原子团簇、水分子团簇在一维纳米限域环境下的行为以及二维氧化石墨烯的结构和储氢性能。半导体团簇和金属团簇是原子团簇研究中的两个热点领域。半导体团簇的研究对于理解半导体材料的生长机制和揭示具有新奇物理特性的低维半导体纳米结构有着重要的意义。对于半导体团簇，本书采用密度泛函理论研究了单质Ge团簇和Ⅲ～V族化合物AIP和InP团簇的结构和电子性质。通过遗传算法对中等尺寸Gen（n=30～39）团簇的结构进行了全局搜索，得到这个尺寸下的低能量结构是由Ge.。和Ge。为基元加一些连接原子构成的超团簇结构，对其电子性质进行了分析和讨论，并与填充式富勒烯结构进行了比较。而对于AIP和InP半导体团簇，我们研究了其小尺寸团簇的结构和电子性质，包括结合能、能隙和电子亲和能，并模拟了阴离子团簇的光电子谱特征，与实验符合很好。对于金属团簇，我们研究了常见金属Al构成的Al.。幻数团簇，讨论了Al13团簇的基态构型与选择计算泛函和基组的依赖性；并通过替代掺杂Al13团簇调控其电子性质，从而调控氢气分子在掺杂团簇Al12X（X=B，Al，C，Si，P，Mg，Ca）表面的分解特性。我们计算了氢气分解反应过程中的反应热和反应势垒，其中，Al12Ca具有的反应热和低的反应势垒，是较好的分解H。分子的催化剂。这一理论结果对于设计高效、低价的H2分子催化剂具有一定的理论指导意义。水是生命体的重要组成部分，研究水分子限域在纳米尺寸环境中的行为有助于理解水在生物大分子通道中的运输行为和质子穿越细胞薄膜把水分子带进和带出细胞的行为特征。水分子在限域环境下会表现出和自由空间下不同的结构和电子性质。我们采用密度泛函理论研究了水分子团簇分别限域在笼状和管状纳米尺寸环境下的结构、电子性质和振动频率特征。计算结果表明无论是笼状还是管状环境都会对里面水分子产生屏蔽作用，使得水分子的偶极矩减小。水分子与外界限域环境之间是较弱的范德瓦尔斯相互作用，但是这种弱作用对填充水分子的电子性质和振动频率均有一定的影响。我们还模拟了纳米尺寸管状限域环境下有序和无序水分子结构的红外吸收光谱，两者存在明显差异，为实验上对限域环境下的水分子团簇构型进行区分和辨别提供了理论依据。
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